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可逆形狀記憶二維共價有機框架材料研究取得進展

文章來源：新能源網更新時間：2025-12-19 16:12:41

二維共價有機框架（2D COF）材料是一類獨特的有機晶體材料，兼具弱層間相互作用與規整的一維納米孔道結構。由于其層間堆疊相可逆，可實現孔徑可調，在納米電子學、納米反應器、智能響應系統、氣體分離與存儲等領域具有應用潛力。然而，層間近AA堆疊是大多數2D COF在熱力學上最穩定的結構，打破其熱力學限制，從而實現可逆層間堆疊仍具挑戰。

　　近日，中國科學院化學研究所團隊，針對高質量、大面積2D COF薄膜難以可控制備的難題，通過襯底誘導分子取向及建立擴散限制的2D COF生長模型，在實驗與理論模擬協同下，實現了厚度可控、高晶體取向的晶圓級2D COF薄膜制備，展示了其在自適應視覺器件中的應用。

　　團隊提出的“納米空間限域相互作用”策略，實現了2D COF層間可逆滑移的調控。以AA層間堆疊的2D TAPT—TFPA COF為起始材料，在其一維納米孔道中引入四氫呋喃、乙腈或丙酮等異質分子后，樣品從AA層間堆疊轉變為層間滑移相，其晶體c軸與a（b）軸夾角由近90°降至71°，當異質分子去除后，滑移相仍穩定存在。反之，在層間滑移相的2D TAPT—TFPA COF一維納米孔道中引入水分子，樣品逐漸轉變為AA堆疊相，當水分子去除后，堆疊相仍保持穩定。

　　分子動力學模擬顯示，在引入THF等異質分子后，異質分子與2D COF骨架作用更強，接觸面積增大，進而驅動2D COF的層間滑移。在引入水分子后，水分子間較強的氫鍵相互作用，使一維水鏈在室溫下結晶，納米孔道增大，進而驅動層間滑移相轉變為AA堆疊相。其中，理論預測的一維納米冰已被實驗證實。基于異質分子—2D COF作用強度、2D COF表面能、異質分子表面能、異質分子的相變潛熱四個參數，團隊進一步構建了2D COF不同堆疊相結構的相圖。

　　借助該可逆滑移結構及可調孔道，研究進一步展示了甲烷—乙烷—丙烷，以及丙烯—丙炔動態智能氣體分離的應用潛力。該策略為2D COF層間滑移調控、納米限域相變及高效氣體分離提供了新思路。

　　相關研究成果發表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會等的支持。

2D COF層間可逆滑移調控及其氣體分離應用

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